近日,能源环境与空间信息工程学院环保高端装备与污染控制研究团队联合福州大学、河南工业大学等高校,在催化领域权威期刊《ACS Catalysis》(中科院一区,Top期刊,影响因子13.1)发表题为“Ce Lattice-Engineered In2O3 with Au Directs C−C Coupling in Photocatalytic Methane Oxidation”的研究成果(DOI: 10.1021/acscatal.6c00940)。团队成员魏强副教授为通讯作者,研究获得国家自然科学基金项目与安徽省教育厅高校优秀科研创新团队项目支持。
甲烷的光催化氧化偶联是实现其在温和条件下高值化利用的一条极具前景的路径,但目前仍受限于C−H键活化效率低、C−C偶联选择性难调控等挑战。针对上述问题,研究团队开发了一种高效的Au/Ce1−In2O3光催化剂。通过晶格取代型Ce掺杂与Au纳米颗粒修饰的协同作用,实现了CH₄向C2+烃类的选择性转化。Ce的引入调控了In−O局部晶格环境,增发强了CH4的吸附、C−H键断裂效率以及表面*CH3中间体的稳定性。Au纳米颗粒作为*CH3偶联和氧气受控活化的优选位点,实现了CH4活化与C−C键生成过程的空间分离。实验表明,Au/Ce1−In2O3表现出优异的催化性能,C2⁺产物生成速率达4.53 × 103 μmol g−1 h−1,选择性达93%,并在45次循环中保持良好的稳定性,周转数(TON)达2194。原位光谱与密度泛函理论计算进一步揭示,Ce晶格掺杂有效引导反应路径向高效的C−C偶联方向发展。本工作确立了晶格工程作为实现甲烷选择性光催化高值化转化的一种有效策略。(撰稿:郭立裕 供图:魏强 审核:李法松)
原理示意图